Experimental determination of cross sections for ionization of DNA constituents by proton impact

Beschreibung

In dieser Arbeit wurde ein vollständiger Satz von Wechselwirkungsquerschnitten für die Ionisierung von DNA-Bestandteilen durch Protonen mit einem neu entwickelten experimentellen Aufbau an der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) bestimmt. Die ermittelten Wirkungsquerschnitte beschreiben die Wahrscheinlichkeiten für die Ionisierung von Tetrahydrofuran, Pyrimidin und Trimethyl-phosphat in der Gasphase, die strukturelle Analoga der Nukleobasen, der Deoxyribose und des Phosphatrestes der DNA sind. Bestimmt wurden totale, einfach-differenzielle und doppelt-differenzielle Ionisierungsquerschnitte, wobei die differenzielle Beschreibung sich auf die energie- und winkelabhängige Elektronenemission bezieht. Doppelt-differenzielle Ionisierungsquerschnitte wurden für Stoßenergien zwischen 75 keV und 3000 keV über einen Winkelbereich zwischen 15° und 150° in 15° Intervallen gemessen. Sowohl die einfach-differenziellen als auch die totalen Ionisierungsquerschnitte wurden durch Integration aus den gemessenen doppelt-differenziellen Wirkungsquerschnitten abgeleitet. Die Messungen der doppelt-differenziellen Ionisierungsquerschnitte wurden in einer Hochvakuumkammer durchgeführt, in der ein Protonenstrahl einen effusiven Gasstrahl von DNA-Bestandteilen kreuzt. Der Protonenstrahl wurde hierbei entweder durch einen neu aufgebauten 155 kV-Beschleuniger oder durch den 3.75MV-Van-de-Graaff-Beschleuniger der PTB Ionenbeschleunigeranlage (PIAF) erzeugt. Bei der Messung wurde ein neu aufgebautes Elektronenspektrometer verwendet, um die bei Protonenkollisionen mit den Gasmolekülen erzeugten Sekundärelektronen zu detektieren. Die Energie der Sekundärelektronen wurde durch einen halbkugelförmigen Elektronenenergieanalysator selektiert, der auf einem Drehtisch so montiert war, dass das Spektrometer um die Achse des Gasstrahls gedreht werden konnte und damit die Energiespektren bei definierten Beobachtungswinkeln im Bezug auf den Protonenstrahl aufgenommen werden konnten. Aus diesen Spektren wurden die Absolutwerte der Ionisierungsquerschnitte durch ein Normierungsverfahren unter Bezugnahme auf zuvor veröffentlichte absolute Daten von Elektronenstoß-Wirkungsquerschnitten bestimmt. Die experimentell ermittelten Ionisierungsquerschnitte wurden mit verschiedenen theoretischen Verfahren verglichen. Diese umfassten die klassische Rutherford-Formel und mehrere quantenmechanische Methoden, wie das Hansen-Kocbach-Stolterfoht-Modell (HKS), ein semi-empirisches Modell auf der Grundlage der dielektrischen Antwortfunktion (DRF), sowie ein abinitio Modell basierend auf der ersten Born-Näherung mit korrigierten Randbedingungen (CB1). Der Vergleich mit CB1- und DRF-Modell zeigt eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Daten in einem breiten Bereich von Emissionswinkeln und Energien der Sekundärelektronen. Die in dieser Arbeit erhaltenen Protonenstoß-Ionisierungsquerschnitte wurden mittlerweile in die GEANT4-DNA- und PTra-Spurstrukturcodes aufgenommen, um die Vorhersage von Strahlenschäden an der DNA in der Ionenstrahl-Krebstherapie zu verbessern.

Autor*in

Mingjie Wang

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DNA base gas-phase ionization of DNA phosphate residue proton beam proton-impact ionization pyrimidine sugar tetrahydrofuran trimethyl phosphate

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