Interaction of fs-laser pulses with silica based dielectrics

Beschreibung

Im Rahmen dieser Arbeit wurden der Einfluss von Ultrakurzpuls-Laserimpulsen auf Silicatgläser untersucht. Im ersten Kapitel findet sich ein theoretischer Abriss zur nichtlinearen Ausbreitung und Absorption intensiver, ultrakurzer Laserimpulse. Darauf aufbauend wurde in Kap. 2 die nichtlineare, transiente Reaktion des Materials mit großer Bandlücke auf starke elektrische Felder theoretisch betrachtet und diskutiert. Der augenfällige fs-laser induzierte Materialabtrag von der Glasoberfläche, die sogenannte fs-Laser induzierte Ablation, wird motiviert. Um die Abhängigkeit des Schwellwerts dieser fs-laser induzierten Ablation in Abhängigkeit von der Glaszusammensetzung zu ergründen, wurden am Fraunhofer Institut für Keramische Technologien und Systeme, Dresden, binäre und ternäre, sowie vereinzelt mehr komponentiger Gläser gemischt und aufgeschmolzen. Bei Untersuchung dieser Gläser im Hinblick auf ihre Ablationsschwelle zeigte sich eine Abhängigkeit von der Art und der Stoichiometrie der Netzwerwandlerionen der Gläser. Zur Modelierung der absorbierten Energiedichte wurde eine simplifizierte Theorie der nichtlinearen Absorption herangezogen. Dabei zeigte sich, dass eine Ablation des Glases gerade dann auftritt, wenn die absorbierte Energiedichte die Dissoziationsenergie der Glasoxide übersteigt. Die Dissoziationsenergie wurde aus Veröffentlichungen zum Born-Haber Kreisprozess errechnet. Neben dieser Voraussage der Ablationsschwelle wurde auch die Topographie der Ablation hergeleitet. Aus dieser Modellierung ergeben sich auch Werte für die nichtlinearen Absorptionskoeffizienten (3. Ordnung) der Gläser. Um dieses nichtlineare Absorptionsverhalten mit einer komplementären Methode zu verifizieren, wurden Z-scan Messungen durchgeführt. Die Ergebnisse für den nichtlinearen Absorptionskoeffizienten wurden verglichen und ergaben eine gute Übereinstimmung. Das Model der nichtlinearen Absorption wurde auch zur Modelierung der Reflektion des Laserpulses von der transient angeregten Glasoberfläche herangezogen. Auf Grundlage des Models von Drude zeigt sich, dass die Anregung des vorderen Laserimpulseteils die optischen Eigenschaften des Materials soweit beeinflusst, dass der hintere Impulsanteil einen weit erhöhte Reflektivität von der Oberfläche erfährt. Die experimentellen Ergebnisse sind in guter Übereinstimmung mit der theoretischen Modellierung. Das im Ablationskrater verbleibende Material wurde auch hinsichtlich der Veränderungen in der elektronischen Struktur des Glases untersucht. In der Nahkanten-Röntgen- absorptionsspektroskopie (XANES) ergab sich eine signifikante Rotverschiebung des K-Übergangs. Diese wurde durch eine Verringerung des Bindungslänge von Magnesium zu Sauerstoff (Koordiantionszustand) interpretiert, assoziiert mit einer Verdichtung des Materials aufgrund der hohen Drücke durch das entstehende Plasma. Das Plasma aus der Laserablation kondensiert nach Abkühlung und fällt auf die Glasoberfläche nieder. Dieser Niederschlag (engl. debris) wurde röntgenspektroskopisch untersucht. Hier zeigt sich eine Blauverschiebung des K-Übergangs, welcher mit einem höheren Koordinationszustand oder einer engeren (ionischen) Mg-O Bindungslänge erklärt werden könnte. Während einer komplementären Untersuchung des Debris konnte durch Raman-Spektroskopie amorpher Kohlenstoff im Debris nachgewiesen werden. Um dies zu verifizieren, wurde eine energiedisperisve Röntgenanalyse (EDX) durchgeführt, welches diese These bekräftigt. Das unbestrahlte Glas und das nach Ablation im Kraterboden verbleibende Glas wurde mittels Raman-Spektroskopie untersucht. Der Einfluss der Netzwerkwandler-Ionen konnte im Ramanspektrum signifikant korreliert werden. Das nach fs-laser induzierter Ablation im Kraterboden verbliebene Glasmaterial wurde ebenfalls mittels Raman-Spektroskopie untersucht. Hier ergab sich eine signifikante Verdichtung des bestrahlten Materials (analog zu den Ergebnissen der XANES-Messungen) und eine deutlich gestörte Ordnungsstruktur im Glas.

Autor*in

Moritz Grehn

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Raman spectroscopy Silicatgläser Ultrakurzpuls-Laserimpulse fs-laser pulses high laser intensities silica based dielectrics silica based glasses strong electric fields

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