Experimentelle Untersuchung und mikrokinetische Modellierung der katalytischen Partialoxidation von Ethanol auf Aluminiumoxid geträgerten Rhodiumkatalysatoren

Beschreibung

Ziel dieser Arbeit ist die experimentelle Untersuchung und mikrokinetische Modellierung der katalytischen Partialoxidation von Ethanol auf Aluminiumoxid geträgerten Rhodiumkatalysatoren. Für die experimentelle Untersuchung der Reaktion sind Versuche unter gut definierten Randbedingungen im Strömungsrohrreaktor unter variierenden Reaktionsbedingungen durchzuführen, sodass die Ergebnisse im weiteren Verlauf der Arbeit als Grundlage für eine numerische Simulation mit dem Programmpaket DETCHEM (DETailed CHEMistry) geeignet sind. Zudem ist die Entwicklung einer GC/MS–Analytik (Gaschromatograph (GC) gekoppelt mit einem Massenspektrometer (MS)), die das breite Produktgasspektrum am Ende des Strömungsrohrreaktors quantitativ analysieren kann, notwendig. Des Weiteren ist eine Charakterisierung des verwendeten Katalysatorsystems mittels Adsorptionsexperimenten und der Elektronenmikroskopie durchzuführen und zu bewerten. Ausgehend von den experimentellen Ergebnissen erfolgt die Entwicklung des detaillierten, auf Elementarreaktionsschritten aufgebauten Oberflächenreaktionsmechanismus. Zur Entwicklung des Mechanismus ist eine theoretische Betrachtung der auf der Katalysatoroberfläche ablaufenden Prozesse notwendig. Die grundlegende Annahme zum Mechanismusaufbau stellt hierbei der Reaktionsverlauf nach Langmuir– Hinshelwood dar, der die Adsorption aller Reaktanden, die möglichen Reaktionen der adsorbierten Moleküle auf der Oberfläche und die Desorption der Produkte beinhaltet. Für jedes reversible Reaktionspaar ist die jeweilige Reaktionskinetik durch einen Arrhenius–Ansatz zu beschreiben und die benötigte Aktivierungsenergie mithilfe der ”Unity Bond Index – Quadratic Exponential Potential“–Methode (UBI–QEP– Methode) zu berechnen. Ferner sind für die Anwendung der UBI–QEP–Methode geeignete experimentelle und quantenmechanische Ergebnisse aus Literaturstellen zur Adsorptionssituation der einzelnen Moleküle auf der Oberfläche zu berücksichtigen. Abschließend ist eine Überprüfung des entwickelten Oberflächenreaktionsmechanismus anhand der experimentellen Ergebnisse durchzuführen.

Autor*in

Nicole Zumbülte

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