Time-Resolved Jitter-Free Experiments at FLASH: From Longitudinal Coherence Studies to Nonlinear Dynamics
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Beschreibung
Die hervorragenden Eigenschaften der Weich-Röntgen Freie-Elektronen-Laser, insbesondere die hohe Photonenzahl, die ultrakurzen Pulse und die hohe Kohärenz, erlauben es durch Aufnehmen von Schnappschüssen der zeitlichen Entwicklung der elektronischen Struktur mit Hilfe der gut etablierten spektroskopischen Werkzeuge, chemische Reaktionen in Echtzeit zu studieren.
Diese Vorgehensweise leidet allerdings an Synchronisationsproblemen zwischen den weichen Röntgenpulsen und dem optischen Laser. Die zeitliche Auflösung ist also durch den Jitter zwischen den beiden Quellen begrenzt. Eine Möglichkeit diesen Nachteil zu überwinden, ist zwei Pulse mit einer variablen Verzögerung zu einander aus einem eingehenden Puls zu erzeugen. In dieser Arbeit wird eine Strahlteiler-und-Verzögerungs-Einheit, die sich für den Wellenlängenbereich des Freie-Elektronen Lasers in Hamburg (FLASH) eignet, vorgestellt und charakterisiert. Die Vorrichtung ist vollständig in das Monochromator-Strahlrohr PG2 integriert, die maximale Verzögerung beträgt ungefähr 5ps und die Stabilität liegt in der Größenordnung von einigen zehn Attosekunden.
In einem ersten Schritt wurde das Gerät verwendet um die longitudinale Kohärenzeigenschaften der FLASH Strahlung zu charakterisieren. Dabei kam heraus, dass die longitudinale Kohärenz Beiträge der Bandbreite als auch der Pulslänge zeigt. Außerdem können die Pulse über starke räumliche sowie zeitliche Chirps verfügen. Simulationen der longitudinalen Kohärenz unterstützen diese Erkenntnisse.
Als zweites wurde in einem Intensitäts-Autokorrelations-Experiment unter Ausnutzung einer Zwei-Photonen Doppelionisation in Helium eine durchschnittliche Pulslänge von ungefähr 30fs bestimmt.
Schlussendlich wurde die Dynamik von Wellenpaketen in molekularem Stickstoff untersucht. Die Wellenpakete werden durch Absorption von einem oder zwei Photonen gestartet und dann mit einem verzögerten weiteren Photon abgefragt. Die auftretenden direkten und indirekten Ionisationsprozesse konnten getrennt werden. Für die indirekten Prozesse wurde ein verzögertes Eintreten gefunden. Diese Ergebnisse werden durch Simulationen bestätigt.
Autor*in
Florian Sorgenfrei